Die kaiserliche Ernennung Gföllners zum Linzer Bischof hatte der oberösterreichische Landeshauptmann Johann Hauser arrangiert, der in der politischen Arena als unabkömmlich taxiert wurde und vor allem selbst Landeshauptmann bleiben und nicht Bischof werden wollte.
Gföllner, der in die sich verdüsternde Kriegslage ins Bischofsamt hineingestellte überzeugte Monarchist (drei Jahre war er Prinzenerzieher der Habsburgerfamilie in Pola), nahm als Wahlspruch ein ‘Friedensprogramm’: "Das ist der Sieg, der die Welt überwindet, unser Glaube." Um der Kriegsmüdigkeit zu begegnen, besuchte er 1917 u. a. das Hessenregiment in Trient bzw. an der italienischen Front.
Den Umsturz, d. h. den Sturz des ‘legitimen Herrschers’, hatte er, obwohl er sich 1918 auf den Standpunkt der "gegebenen Tatsachen" stellte, innerlich nicht mitvollzogen, auch hielt er wenig vom Parteienstaat. Bei den Hirtenschreiben führte er im Titel "Von Gottes und des apostolischen Stuhles Gnaden Bischof von Linz". Er fühlte sich als Kirchenfürst und verpflichtet, die Massen vor den Verderbnissen der neuen (politischen) Vorstellungen (auch hinsichtlich der Moral) zu bewahren. Mit der Weihe des Neuen Domes (1924) und der vorausgehenden Errichtung der Dompfarre (1922) konnte er äußerlich das von Rudigier geerbte Bauprogramm in schwerster wirtschaftlicher Krise abschließen, mit der Diözesansynode 1928 wollte er kirchliche Strukturen festigen. Dem ebenfalls mit Hilfe Rudigiers gegründeten katholischen Volksverein bzw. der Christlichsozialen Partei entzog Gföllner zunehmend seine Unterstützung, entfernte 1933 (auch die Stimmungen im Landklerus ausnützend) die hochrangigen Priesterpolitiker J. Pfeneberger, J. Moser und E. Hirsch aus ihren Ämtern und leistete dadurch Vorarbeit für den Ständestaat auf Kosten demokratischer Legitimation, wofür ihm kirchlicherseits auch die Enzyklika "Quadragesimo anno" (1931) indirekt Argumentationshilfen bot.
Bereits 1933 hatte Gföllner, der immer auch politisch wirken wollte, in dem Hirtenbrief "Über den wahren und falschen Nationalismus" als früher Warner den Nationalsozialismus schroff abgelehnt. Das Hirtenwort (Auflage von ca. 35.000) wurde in den Wochen der Machtergreifung Hitlers in Deutschland veröffentlicht, und fand auch in Übersee Verbreitung.
Als Hitler die nicht mehrheitlich legitimierte österreichische Kabinettspolitik durch die Politik der Straße in wenigen Tagen und Stunden 1938 stürzen konnte, war der inzwischen alternde Bischof persönlich zutiefst erschüttert. Auf die sofort einsetzenden restriktiven Maßnahmen des NS-Regimes vermochte er, innerlich gebrochen, nur mehr schablonenhaft zu reagieren.
Praktisch in letzter Stunde konnte er die Ernennung des Ordinariatsrates Dr. Joseph Cal. Fließer zum Weihbischof erwirken und faktisch seine Amtsnachfolge in die Wege leiten.
Gföllner, der letzte vom Kaiser ernannte Bischof von Linz, starb nur drei Tage nach der Ernennung Fließers zum Generalvikar am 3. Juni 1941.